Einblicke in Abgaskatalysatoren Braunschweiger Chemiker sorgen für klare Röntgenbilder

Wie funktionieren Abgaskatalysatoren? Wissenschaftler des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT) haben die Reaktionen unter wirklichkeitsnahen Bedingungen untersucht. Mithilfe von Röntgenstrahlung beobachteten sie die Wechselwirkungen des Schadstoffmoleküls Stickstoffmonoxid und des Reduktionsmittels Ammoniak mit den Eisen- und Kupferzentren von Katalysatoren. Unterstützt wurden sie dabei von Professor Christoph Jacob und seiner Arbeitsgruppe für Theoretische Chemie am Institut für Physikalische und Theoretische Chemie der Technischen Universität Braunschweig.

Mithilfe von Röntgenstrahlung lassen sich Reaktionen in Katalysatoren unter realitätsnahen Bedingungen beobachten. (Abbildung: KIT-ITCP)

Moderne Katalysatoren zur Abgasnachbehandlung von Verbrennungsmotoren haben erheblich dazu beigetragen Schadstoffemissionen zu reduzieren. Durch Oxidation beziehungsweise Reduktion wandeln sie Schadstoffe wie Kohlenwasserstoffe, Kohlenstoffmonoxid und Stickoxide in Kohlenstoffdioxid, Wasser und Stickstoff um. Allerdings verlangen immer striktere Vorgaben des Gesetzgebers, den Kraftstoffverbrauch zu verringern und den Ausstoß von Stickoxiden weiter zu senken. Durch Zugabe des Reduktionsmittels Ammoniak lassen sich die Stickoxide am Katalysator zu unschädlichem Stickstoff und Wasserdampf umsetzen. Dazu wird eine Harnstofflösung vor dem Katalysator in den Abgasstrang eingespritzt.

Um Katalysatoren zu verbessern, ist es erforderlich, ihre Funktion und die einzelnen Reaktionsschritte genau zu verstehen. „Mit Hilfe der Röntgenspektroskopie lassen sich Katalysatoren sozusagen bei der Arbeit beobachten“, erklärt Christoph Jacob. Er ist Professor für Theoretische Chemie an der Technischen Universität Braunschweig und hat die Arbeitsgruppe des Karlsruher Professors Jan-Dierk Grunwaldt bei ihrem Forschungsprojekt unterstützt. Um die Mechanismen von modernen Abgaskatalysatoren genauer zu verstehen, wurden am Karlsruher Institut für Technologie zwei röntgenbasierte Methoden, die Absorptions- und die Emissionsspektroskopie, miteinander kombiniert.

Prof. Dr. Christoph Jacob, Leiter der Arbeitsgruppe Theoretische Chemie am PCI

Aus den gemessenen Röntgenspektren lassen sich allerdings nicht ohne weiteres Informationen über die Wechselwirkung der Stickoxide und des Ammoniaks mit den Eisen- oder Kupferzentren des Katalysators erhalten. Hier konnte Christoph Jacob und sein Team mit ihrer Expertise unterstützen, denn seine Arbeitsgruppe hat in den vergangenen Jahren theoretische Methoden und Computerprogramme entwickelt, um Röntgenspektren ausgehend von den Grundgleichungen der Quantenmechanik zu berechnen. „Mit diesen Methoden können wir dann für verschiedene Strukturmodelle des aktiven Zentrums der Katalysatoren die zugehörigen Röntgenspektren berechnen“, erklärt Jacob und führt aus: „Durch Vergleich der berechneten Röntgenspektren mit den experimentell gemessenen Röntgenspektren ist es dann möglich, Strukturmodelle auszuschließen oder zu bestätigen.“ So zeigte sich für die beiden untersuchten Katalysatoren Fe-ZSM-5 und Cu-SSZ-13, dass unterschiedliche Reaktionswege auftreten, obwohl in Summe die gleiche Reaktion abläuft.

Die Kombination von verschiedenen experimentellen Techniken der Röntgenspektroskopie mit theoretischen Methoden sei ein sehr vielversprechender Ansatz, um auch andere industriell bedeutende katalytische Reaktionsmechanismen aufzuklären, erklärt Professor Jacob. So liefern die Erkenntnisse des Forschungsteams wertvolle Informationen, um das Verhalten von Katalysatoren im Betrieb besser vorhersagen zu können.

(Mit Material der Presseinformation „Einblicke in Abgaskatalysatoren“ des Karlsruher Instituts für Technologie vom 16. Juli 2015)

Zur Publikation

• Tobias Günter, Hudson W. P. Carvalho, Dmitry E. Doronkin, Thomas Sheppard, Pieter Glatzel, Andrew J. Atkins, Julian Rudolph, Christoph R. Jacob, Maria Casapu and Jan-Dierk Grunwaldt: Structural snapshots of the SCR reaction mechanism on Cu-SSZ-
  13. Chemical Communications, 2015, 51, 9227-9230. DOI: 10.1039/C5CC01758K.

Weitere Informationen

• Die Presseinformation „Einblicke in Abgaskatalysatoren“ des Karlsruher Instituts für Technologie vom 16. Juli 2015 finden Sie hier.

Kontakt

Prof. Dr. Christoph Jacob
Institut für Physikalische und Theoretische Chemie (PCI)
Arbeitsgruppe Theoretische Chemie
Technische Universität Braunschweig
Hans-Sommer-Straße 10
38106 Braunschweig
Tel.: 0531 391-5347
E-Mail: c.jacob@tu-braunschweig.de
www.tu-braunschweig.de/pci